要解决“ACF单选按钮用于添加和移除用户角色权限，但未能移除权限”的问题，可以尝试以下解决方案：

1. 确保正确设置ACF字段的选项 确保在ACF字段设置中，选项中有包含“添加权限”和“移除权限”的选项，并且这些选项已正确关联到用户角色。

2. 在处理代码中添加移除权限的逻辑 在处理代码中，需要添加逻辑来处理移除权限的操作。根据单选按钮的选择，检查用户的角色和所选权限的状态，如果已选中且用户拥有该权限，则将其从用户角色的权限列表中移除。

下面是一个示例代码，演示如何使用ACF单选按钮添加和移除用户角色权限：

// 获取ACF字段的值
$permissions = get_field('permissions'); // 假设ACF字段名为 "permissions"

// 检查是否选择了“添加权限”
if ($permissions == 'add') {
    // 添加权限到用户角色
    $role = 'editor'; // 假设用户角色为 "editor"
    $capability = 'edit_posts'; // 假设权限为 "edit_posts"
    $result = add_role($role, 'Editor', array( $capability ));
    // 检查添加权限是否成功
    if (is_wp_error($result)) {
        echo '无法添加权限: ' . $result->get_error_message();
    } else {
        echo '权限添加成功';
    }
}

// 检查是否选择了“移除权限”
if ($permissions == 'remove') {
    // 移除权限从用户角色
    $role = 'editor'; // 假设用户角色为 "editor"
    $capability = 'edit_posts'; // 假设权限为 "edit_posts"
    $result = remove_role($role, array( $capability ));
    // 检查移除权限是否成功
    if (is_wp_error($result)) {
        echo '无法移除权限: ' . $result->get_error_message();
    } else {
        echo '权限移除成功';
    }
}

请根据实际情况调整代码中的角色和权限，并将代码放置在适当的位置，以便在单选按钮的选择发生变化时进行处理。